Az 1832–36. évi országgyűlés reformtörekvéseit az udvar ellenezte, a legtöbb javaslatot visszautasította, befejezését követően pedig elfogatta az országgyűlési ifjakat. Ebben a helyzetben nagy szükség mutatkozott egy olyan politikai jellegű lapra, amely az ellenzéki törekvések összefogását tűzi ki céljául. 1836-ban Bajza felvetésére Vörösmarty Mihály és Toldy Ferenc folyamodtak lapengedélyért – Bajzának valószínűleg nem adták volna meg. 1837. január 1-jén jelent meg a lap első száma Bajza főszerkesztésében, s ettől kezdve hetenként kétszer került az előfizetők postaládájába.A folyóirat honosította meg a szerzők rendszeres honorálását: ívenként fizettek a szerzőknek, ami jelentősen hozzájárult a munkatársak számának növekedéséhez. Már kezdetben megnyerték a lapnak Kölcsey Ferencet, majd Vajda Pétert, Kazinczy Gábort is. Az lap kiállt amellett, hogy a reformtörekvéseknek nem a nemesség, hanem a felvilágosult polgárság képezheti az alapját. Folyamatosan ismertették a nyugati politikai folyamatokat – elsősorban angol és amerikai példákat mutatva, s néhol talán túlzó rajongással fordulva nyugat felé. A lap honosította meg az útleírásokat, elsősorban fejlettebb társadalmakról szóló beszámolókat közöltek Hunfalvy Páltól, Szemere Bertalantól, Irinyi Józseftől.Folyamatosan közölték Bajza József színikritikáit – gyakorlatilag Bajza volt a hazai műkritika megteremtője, de a Magyar játékszíni krónika rovatban Vörösmartytól is számos kritikai írás megjelent. A hazai drámai és operai színjátszás közti vitában Bajza vezetésével az Athenaeum köré csoportosuló liberális értelmiségiek a drámát féltve vitáztak Erkel Ferenccel.A lap folyamatosan közölt szépirodalmi műveket – így hosszú ideig Vörösmarty versei is itt jelentek meg. Az Athenaeumban jelent meg első verse Petőfi Sándornak (1842-ben), és Gyulai Pálnak is.A folyóirat a reformok szószólójaként hozzájárult ahhoz, hogy az elszigetelt helyi problémák össztársadalmi üggyé váljanak. Gyakran foglalkozott a kormányzás, törvényhozás, önigazgatás reformjával, a kapitalista viszonyokra való áttéréssel. Az oktatás, pedagógia kérdései is rendre terítéken voltak.A lapnak számos ellensége volt: a cenzorok és besúgók folyamatosan figyelték a lapot, s számos írást nem engedtek közölni – gyakran még ártalmatlan dolgozatokban is ellenzéki gondolatokat fedeztek fel. Ugyanakkor mivel a lap a polgárság szerepének hangsúlyozására törekedett, az arisztokraták is ellenségesen viszonyultak hozzá.1841-ben beindult a Pesti Hírlap, mellyel az Athenaeum már nem tudott versenyezni, így mind az előfizetők, mind a munkatársak száma folyamatosan csökkent. Bajza 1843-ban jelentette be a lap megszűnését, s jelezte, hogy az Athenaeumnak a politikai ébredés és a Pesti Hírlap ártott ugyan, de hozzátette: „mely ébredésnek… senki nem örvendett őszintébben, mint mi”.